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            基于金屬-介質-金屬多層膜結構的空芯光纖折射率傳感器-項目案例-污水池加蓋-反吊膜|膜加蓋-除臭加蓋-膜結構公司-上海華喜膜結構工程有限公司
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            基于金屬-介質-金屬多層膜結構的空芯光纖折射率傳感器

            發布時間:2019年9月18日 點擊數:1540

            1 引言

            空芯光纖 (HF) 作為一種在可見光及紅外波段范圍內傳輸且損耗非常低的傳輸介質, 在醫療、化學傳感、高能激光傳輸等領域有非常廣泛的應用[1,2,3]?招竟饫w傳感器多為單層金屬膜結構或介質-金屬膜結構, 具有響應速度快、操作便捷等優勢, 可以實現對特定物質的定向檢測[4,5,6,7]。

            表面等離子體共振 (SPR) 具有檢測便捷、靈敏度高的優點[8,9,10], 得到了學者們的關注。將SPR和HF有效結合, 制備出了可用于檢測高折射率液體的空芯光纖SPR傳感器。該傳感器的基管材料是折射率約為1.46的石英玻璃, 在基管內鍍制一層銀膜, 當內部通有折射率高于1.46的待測液體時, 可發生SPR現象, 從而在可見光波段形成一個共振吸收峰, 實現液體折射率的快速檢測, 但檢測范圍及檢測效果還需進一步提高[11,12,13]。

            與傳統的只有單層金屬膜的SPR傳感器相比, 基于多層膜的新型實芯SPR傳感器具有更優良的性能, 同時可以通過調節膜厚來實現對共振峰位置的調節[14,15]。然而, 多層膜結構在空芯光纖傳感器中的應用, 尤其是在空芯光纖可見光波段的應用研究鮮有報道。Tan等[16]制備了外層為厚銀膜的金屬包層波導空芯光纖傳感器, 該傳感器既可以檢測折射率高于介質膜材料的待測液體, 又可以檢測折射率低于介質膜材料的待測液體。但是, 由于其外層金屬膜很厚, 檢測高折射率液體時激發的只是普通的SPR效應, 傳感性能與傳統的空芯SPR傳感器的一樣, 并且無法檢測折射率高于但比較接近于介質膜材料的液體。為進一步提升傳感器的性能, 本文提出一種外層金屬膜很薄的金屬-介質-金屬 (MIM) 多層膜結構的空芯光纖折射率傳感器。通過理論分析發現, 該傳感器在可見光波段可以實現幾乎全部液體折射率范圍 (1.3~1.64) 的檢測, 解決了折射率非常接近介質膜時不能檢測的問題。并且在檢測高折射率介質時可以激發波導耦合SPR (WCSPR) , 品質因數 (FOM) 相較普通的空芯光纖SPR傳感器有了近一倍的提升。

            2 理論模型

            MIM結構的空芯光纖SPR傳感器結構如圖1所示, 其中n0、n1、n2、n3分別為液體、金屬、電介質、基管的折射率。在石英玻璃的基管上鍍制一層金屬膜 (外層銀膜) , 金屬層鍍制材料選擇在可見光波段傳輸損耗極低的銀。在銀表面鍍制一層介質層, 常用的空芯光纖的介質層材料可選擇二氧化硅 (SiO2) 、環烯烴聚合物 (COP) 和碘化銀 (AgI) 等[17,18]。在介質層之上, 再鍍制一層銀膜 (內層銀膜) , 從而形成銀-介質-銀的多層膜結構。光纖內部空芯充有待測液體。

            圖1 MIM空芯光纖結構圖Fig.1 Structural diagram of MIM hollow optical fiber

            圖1 MIM空芯光纖結構圖Fig.1 Structural diagram of MIM hollow optical fiber   下載原圖

            采用幾何光學模型分析該結構光纖的傳輸損耗[19]。φ為光線進入空芯光纖前入射光線與光纖子午線間的夾角, θ為空芯光纖內部光線與垂直內壁方向所成的角度, 二者之間的關系滿足Snell定律, 即

             

            式中n0為待測物質的折射率。

            一般來說, 通過耦合光纖入射到空芯光纖內的入射光的強度P0與φ近似呈高斯分布, 即

             

            式中φ0和入射光的發散角有關。

            光線通過傳感器后的光強為

             

            式中R (θ) 為空芯光纖內表面多層膜與液體交界處p光的反射率;N (θ) =L/ (Dtanθ) , 其中L和D分別為傳感器的長度和內徑;θcr=arcsin (n3/n0) , 其中n3為基管材料的折射率。在計算中只考慮了入射光為p光的情況, 在實際中可通過在入射端使用徑向偏振器來近似實現。

            對于金屬-介質-金屬結構的多層膜系統, 其傳輸矩陣為

             

            式中

             

            式中δm為第m層膜引起的光程差, ηm為第m層膜的等效光學導納。對于p-偏振 (橫磁模, TM模) , 則有

             

            式中km為水平波矢大小, dm為第m層膜的厚度, ω為角頻率, c為真空中的光速, εm為第m層的介電常數, θm為第m層膜的入射角。反射率R (θ) 采用傳輸矩陣法進行計算:

             

            式中η0和ηs分別為待測物質和基管物質的等效光學導納。

            最終傳感器的傳輸光譜為

             

            傳感器中所鍍銀膜的介電常數采用Drude模型[20]表示, 即

             

            式中等離子體波長λp=1.4541×10-7 m, 碰撞頻率對應的波長變化λc=1.7614×10-5 m, λ為入射波波長。

            對于波長檢測型傳感器, 當待測液體的折射率改變δn時, 共振波長改變δλ, 則靈敏度計算公式為

             

            除了靈敏度之外, 能綜合衡量傳感器性能的參數是品質因數FOM, 其計算公式為

             

            式中w1/2為共振峰的半峰全寬, Ddepth為共振峰的深度。

            3 結果與討論

            3.1 膜厚參數優化

            分別選取SiO2、COP、AgI三種常用的空芯光纖鍍膜材料作為傳感器結構中的介質膜材料, 在不考慮色散的情況下, 三者在可見光波段的折射率分別約為1.46, 1.51, 2.15。以AgI介質膜的傳感器為例, 對各層膜厚進行優化。

            將介質膜厚度暫定為200nm, 內部分別加入折射率為1.52 (高于基管折射率) 和1.37 (低于基管折射率) 的待測液體, 傳感器長度取為5cm, 光纖內徑為0.7 mm, 光源發散角取為7°。改變內層銀膜厚度, 將厚度從10nm逐步調整到60nm, 當待測液體折射率為1.52時, 其理論計算的傳輸光譜如圖2所示。從圖中可以看出, 雖然銀膜厚度在10~60nm波段內都有共振峰出現, 但當內層銀膜厚度較薄時, 銀膜厚度對共振峰的位置影響較大, 且出現的峰值的半峰全寬較大。隨著膜厚的增加, 其峰寬逐漸變窄, 在厚度超過30nm后, 共振峰的深度變淺, 并且共振波長的位置不再變化。當待測液體折射率為1.37時, 情況與之類似。根據品質因數的公式, 采用峰的深度與半峰全寬的比值作為衡量共振峰品質的標準, 通過計算可以得出, 膜厚在40nm時比值達到最大, 因此選取40nm作為傳感器的內層銀膜厚度。

            圖2 不同內層銀膜厚度下傳感器的傳輸光譜Fig.2 Transmission spectra of sensor under different inner Ag layer thicknesses

            圖2 不同內層銀膜厚度下傳感器的傳輸光譜Fig.2 Transmission spectra of sensor under different inner Ag layer thicknesses   下載原圖

            在確定好內層銀膜厚度后, 改變外層銀膜厚度, 其傳感器的傳輸光譜如圖3所示。從圖中可以看出, 當通入不同折射率液體時, 外層銀膜厚度對傳感器的影響是不同的。當通入高折射率液體時, 外層銀膜越厚其峰越寬, 共振峰的深度沒有太大變化, 因此對于高折射率液體, 銀膜越薄越好。但當通入低折射率液體時, 外層銀膜越厚其峰越窄, 且共振峰深度越深, 因此對于低折射率液體, 外層銀膜越厚越好。在外層銀膜厚度的選擇上, 為了制作能夠在全范圍內進行測量的傳感器, 將外層銀膜厚度定為30nm, 此時通入不同折射率液體, 所得到的共振峰的品質均適中。

            最后分析中間介質膜的厚度對傳感器性能的影響, 圖4 (a) 所示為不同AgI膜厚情況下的傳輸光譜?梢园l現, 隨著膜厚的增加, 可見光波段出現的共振峰個數逐漸增多, 這是因為隨著膜厚的增加, 在薄膜內一階導膜耦合SPR共振峰基礎上, 更高階導膜耦合SPR的共振峰也逐漸出現在可見光波段。這些共振峰的峰值深度及半峰全寬的變化也起伏不定, 很難從一個數值上來判定最優結果。圖4 (b) 所示為不同膜厚下傳感器靈敏度的變化?梢园l現, 隨著膜厚的增加, 靈敏度大致存在先增大后減小再增大再減小的波動趨勢。其原因在于當膜厚小于200nm時, 在可見光波段出現的共振峰為一階峰, 當介質膜厚度為300nm時, 移入可見光范圍的峰為二階峰, 隨著介質膜厚度的增加, 可見光范圍內共振峰的階數將逐漸增加。采用同階共振峰時, 隨著膜厚的增加, 共振波長逐漸增大, 靈敏度也隨之增加, 但峰階數越高, 其靈敏度就越低, 故會出現靈敏度的波動。而絕大多數檢測液體在800nm以上的紅外波段都會出現吸收帶, 因此對于空芯光纖傳感器, 基本上只能在400~800nm的光譜范圍內進行測量。為了保證靈敏度最優, 應該選擇將一階峰放入可見光范圍內, 此時膜厚為200nm, 可以保證光譜范圍內基本只出現一個共振峰, 減少干擾。此外, 為了保證全折射率范圍的測量, 在200nm附近對膜厚進行一定調整, 確保進行全折射率范圍內的測量時產生的一階峰都能出現在可見光范圍內。經計算分析可知, 當膜厚為170~175nm時, 在可見光范圍內均可實現對折射率為1.47~1.64的液體的折射率測量, 最終確定AgI最優膜厚為175nm。當介質變為SiO2和COP時, 優化方法和AgI類似, 在此不再贅述。優化后, 得到SiO2和COP的最優膜厚分別為300nm和250nm。在后面的分析中, 如果不特別說明, 計算參數均為內層銀膜厚度40nm, 外層銀膜厚度30nm, AgI、COP、SiO2厚度分別為175, 250, 300 nm, 傳感器長度5cm, 光纖內徑0.7mm, 光源發散角7°。

            圖3不同待測液體下傳感器的傳輸光譜隨外層銀膜厚度的變化曲線。 (a) 折射率為1.52; (b) 折射率為1.37Fig.3 Transmission spectra of sensor versus outer Ag layer thickness under different liquids to be measured. (a) Refractive index of 1.52; (b) refractive index of 1.37

            圖4 介質層厚度對傳感器性能的影響。Fig.4 Effect of medium layer thickness on sensor performances.

            圖4 介質層厚度對傳感器性能的影響。Fig.4 Effect of medium layer thickness on sensor performances.   下載原圖

            (a) 歸一化光譜; (b) 靈敏度 (a) Normalized spectra; (b) sensitivity

            3.2 傳感器性能分析

            3.2.1 高折射率檢測

            在對膜厚參數進行優化后, 先分析待測液體折射率為1.47~1.64, 即高于管壁材料折射率情況下的傳感器性能。首先對傳輸光譜中的共振峰進行電場分析, 可以發現不同傳感器的共振峰產生的原因有所不同, 采用Essential Macleod軟件計算了幾個具有代表性的多層膜共振時的電場分布, 如圖5所示, 其中橫軸為光學厚度, 而非實際的物理厚度, 從左至右依次為纖芯 (待測液體) 、內層銀膜、介質膜、外層銀膜、管壁, 其中管壁厚度和纖芯設為無限厚。當介質膜為AgI時, 由于待測液體折射率一直小于介質膜折射率且大于基底折射率, 只存在一種電場, 即WCSPR, 如圖5 (a) 、 (b) 所示, 其中n為待測液體的折射率。入射光激發了介質膜波導中的導模, 并在外層銀膜和管壁的界面上激發了表面等離子體波 (SPP) , 此電場在管壁中以指數形式衰減。

            圖5高折射率下不同介質膜共振時的平行電場分布。 (a) 較厚AgI; (b) 薄AgI; (c) COP; (d) SiO2Fig.5 Parallel electric field distributions at resonance for different dielectric films with a high refractive index. (a) Thick AgI; (b) thin AgI; (c) COP; (d) SiO2

            利用 (9) ~ (12) 式分別計算了三種傳感器在高折射率情況下共振波長、靈敏度和FOM隨待測液體折射率變化的情況, 結果如圖6所示。計算時各參數如下:內層銀膜厚度為40nm, 外層銀膜厚度為30nm, AgI、COP、SiO2厚度分別為175, 250, 300nm。當介質膜為SiO2時, 介質膜折射率與管壁折射率相等。由于待測液體折射率一直大于介質膜折射率和管壁折射率, 入射光會同時激發內層銀膜與介質膜界面上的SPP以及外層銀膜與管壁界面上的SPP, 電場分布如圖5 (d) 中的黑線所示。該SPR對應于圖6 (a) 所示SiO2光譜中波長較長的共振峰, 當SiO2介質膜的厚度逐漸增大至無窮大時, 共振波長在光譜中的位置也基本保持不變, 與普通的待測液體-銀膜-SiO2三層體系下激發的SPR共振峰的位置基本一致。除此之外, 由于介質膜較薄, 兩層銀膜表面的SPP相互耦合, 形成另一種SPR模式, 電場如圖5 (d) 中紅線所示, 其對應的共振峰為圖6 (a) 所示SiO2光譜中波長較短的共振峰。隨著SiO2介質膜厚度的逐漸增大, 相互耦合會逐漸減弱, 該共振峰強度會逐漸減小, 直至消失。

            當介質膜為COP時, 待測液體折射率雖然一直大于基底折射率, 但COP膜厚度不同, 待測液體折射率與COP膜折射率可能存在不同的大小關系。當待測液體折射率大于COP時, 情況與SiO2相同, 有普通SPR模式和耦合SPR模式, 電場如圖5 (c) 中紅色和綠色實線所示, 共振峰分別對應圖6 (a) 所示紅色光譜的長波和短波。而當待測液體折射率小于COP時, 情況與AgI相同, 只發生導模耦合型SPR現象。

            圖6 (a) 所示為液體折射率為1.56時的傳輸光譜, 可以發現, 對于AgI, 只有一個WCSPR的峰;對于COP和SiO2, 有兩個共振峰, 普通SPR的峰在可見光范圍長波長區域內, 其靈敏度較高, 耦合SPR的峰在光譜的短波長區域內, 靈敏度較低, 和圖5內電場分析的結果一致。從圖6 (b) 中可以看出, 對于SiO2, 當液體折射率大于1.52時, 其SPR峰位于檢測光譜波段, 且靈敏度非常高, 可以實現1.52~1.57范圍的高靈敏度測量。但當折射率為1.47~1.51時, SPR峰已經移到紅外區, 可見光譜范圍內只剩下耦合SPR模式的共振峰在450~550nm之間移動, 并且與折射率為1.59~1.64時的SPR共振峰發生了重合。因此, 若要對檢測的折射率進行定標, 則需要事先明確待測液體折射率位于哪個范圍, 故一般情況下只能測量1.47~1.57或1.52~1.64范圍內的折射率, 而無法實現全范圍測量。而COP雖然基本沒有重合, 但也存在共振波長的突變。如圖6 (c) 所示, 在折射率較高的范圍內, SiO2和COP的靈敏度要高于AgI的靈敏度, 與傳統的空芯光纖SPR傳感器相當[10]。但是在折射率較低的范圍內, 隨著SPR共振原理發生改變, 前兩者的靈敏度大幅下降, 并且低于AgI的靈敏度。對于AgI作為介質的傳感器, 其優勢在于靈敏度比較穩定, 同時不存在共振波長的跳變和重合, 可以實現1.47~1.64全范圍的測量。就品質因數來說, 在1.47~1.60的范圍內, 相比于傳統的空芯光纖SPR傳感器, 其品質因數都在20以上, 提升了近一倍。此外, 可以通過調節介質膜厚和選擇介質膜的折射率, 實現在一定范圍內高靈敏度的測量或者是全范圍內液體折射率測量, 更具靈活性。

            圖6高折射率下三種介質膜的傳感器性能比較。 (a) 歸一化光譜; (b) 共振波長; (c) 靈敏度; (d) 品質因數Fig.6 Performance comparison among sensors with three kinds of dielectric films with a high refractive index. (a) Normalized spectra; (b) resonance wavelength; (c) sensitivity; (d) FOM

            3.2.2 低折射率檢測

            當纖芯通入折射率小于基管折射率的液體時, 無法激發SPR現象, 但會激發介質膜中的導模, 產生導模共振, 在傳感器的傳輸光譜中同樣表現為一個共振吸收峰。對發生共振時三種不同介質多層膜結構中的電場分布進行分析, 結果如圖7所示?梢钥闯, 對于AgI、SiO2和COP來說, 導模共振的情況基本一致, 此時激發的都是一階導模, 能量主要在兩層銀膜之間的介質膜中進行傳輸。根據計算分析可知, 在此最佳介質膜厚度下, 在測量的可見光譜范圍內有且僅有一階導模的共振峰存在, 非常有利于檢測。

            圖8所示為三種不同介質膜的傳感器在低折射率檢測時的性能分析比較。圖8 (a) 所示為待測液體折射率為1.40時的傳輸光譜, 此時光譜中只有一個共振峰, 來自于一階導模共振, 其中COP峰值出現在左側, 這是因為優化膜厚下SiO2膜厚比COP膜厚更厚。從圖8 (b) ~ (d) 中可以看出, 相對SPR, 導模共振對內部待測液體折射率的變化不夠敏感, 因此靈敏度比高折射率檢測時有所下降。而介質膜折射率越高, 越多的能量被束縛在介質膜內, 對外部折射率的敏感度越低, 因此傳感器的靈敏度也越小, 圖8中SiO2、COP、AgI的折射率依次增大, 而靈敏度依次減小, 品質因數的情況和靈敏度類似。相比較而言, SiO2更適用于低范圍的測量。

            圖9所示為采用三種不同介質膜的MIM空芯光纖傳感器在1.3~1.64的全部折射率范圍內的性能比較。結合之前的分析可知, 三種傳感器各具優勢。對于不同種類的介質膜, 通入不同折射率的待測液體時產生共振峰的機理不同, 但在傳輸光譜中均表現為一個吸收峰, 對于波長檢測型的傳感方式來說, 其在檢測解調過程中并無差別。由于共振波長存在重合, 無法實現同一個傳感器在折射率1.3~1.64范圍內的全范圍測量, 需事先知道待測液體折射率的大致范圍才能選擇合適的傳感器。對于介質膜為AgI的傳感器, 其檢測范圍分為1.3~1.46和1.47~1.64兩部分, 只需知道待測液體折射率位于哪一部分即可實現該范圍的穩定檢測, 尤其在1.47~1.51附近具有較高的靈敏度, 填補了傳統的單層銀膜空芯光纖SPR傳感器以及外層為厚銀膜的金屬包層波導空芯光纖傳感器在此范圍內無法檢測的空白, 但其在小于1.46的低折射率范圍內的靈敏度較低。介質膜為COP的傳感器檢測范圍與AgI時的相同, 但其在高折射率范圍內存在共振波長跳變, 性能不如AgI時的, 低折射率范圍性能略差于SiO2時的。而介質膜為SiO2的傳感器在1.3~1.46低折射率范圍內具有最佳的檢測效果, 但在高折射率檢測范圍僅限于1.52~1.57, 在1.47~1.52以及高于1.57的部分存在共振波長位置重疊的問題, 難以在不事先知道待測液體折射率具體范圍的情況下實現檢測。

            圖7低折射率下不同介質膜共振時的平行電場分布。 (a) AgI; (b) COP; (c) SiO2Fig.7 Parallel electric field distributions at resonance for different dielectric films with a low refractive index. (a) AgI; (b) COP; (c) SiO2

            圖8低折射率下傳感器性能分析。 (a) 歸一化光譜; (b) 共振波長; (c) 靈敏度; (d) 品質因數Fig.8 Performance analysis of sensor with a low refractive index. (a) Normalized spectra; (b) resonance wavelength; (c) sensitivity; (d) FOM

            圖9 傳感器在全部折射率范圍內的性能比較。 (a) 靈敏度; (b) 品質因數Fig.9 Performance comparison for sensors in all refractive index range. (a) Sensitivity; (b) FOM

            圖9 傳感器在全部折射率范圍內的性能比較。 (a) 靈敏度; (b) 品質因數Fig.9 Performance comparison for sensors in all refractive index range. (a) Sensitivity; (b) FOM   下載原圖

            綜上所述, 內層銀膜和外層銀膜的優化結果分別為40nm和30nm。對于折射率為1.3~1.46的待測液體, 選用介質膜為SiO2的傳感器, 優化介質膜厚度為300nm, 可獲得檢測范圍內的最佳性能;對于折射率為1.47~1.64的待測液體, 可以選用介質膜為AgI的傳感器, 優化介質膜厚度為175nm, 可確保其在整個檢測范圍內無共振波長的重疊, 并獲得較好的檢測效果。

            4 結論

            對MIM型多層膜空芯光纖傳感器進行了理論分析, 建立光學模型對采用AgI、COP、SiO2三種不同介質膜材料的傳感器進行了參數優化和性能分析。通過分析共振條件下膜層內的電場分布, 揭示了在不同檢測折射率情況下, 傳感器傳輸光譜中共振峰的三種產生機理。結果表明, 該MIM多層膜空芯光纖傳感器相比于單層銀膜空芯光纖SPR傳感器以及外層為厚銀膜的金屬包層波導空芯光纖傳感器, 具有檢測范圍大, 可覆蓋1.3~1.64折射率全范圍檢測的優點。此外, 可以根據實際需求, 通過調節介質膜的膜厚來實現特定范圍內的高靈敏度檢測、低折射率和高折射率的全范圍檢測等, 具有更高的靈活性和實用價值。

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